根據(jù)西方國家核燃料循環(huán)的發(fā)展經(jīng)驗,凡是走核燃料閉式循環(huán)路線的國家,進行MOX燃料工業(yè)開發(fā)和應用的3個必要條件是:第一,輕水堆或其它堆核電站總裝機容量已達到1000萬千瓦,卸出的乏燃料累積量持續(xù)增加,钚利用可以形成一定工業(yè)規(guī)模;第二,建成400~800噸/年乏燃料后處理廠(指核電自主開發(fā)的國家),可為MOX燃料生產(chǎn)提供源源不斷的PuO2原料;第三,建成與后處理廠規(guī)模相匹配、廠址相毗鄰的MOX燃料廠,盡量縮短PuO2粉末的庫存時間,最好在6個月內(nèi)制成MOX燃料,并在兩年內(nèi)入堆使用。
國際上MOX燃料技術研究始于20世紀50~60年代。美、比、法等國早期分別在ANL、BN和Cadarache實驗室內(nèi)掌握了MOX燃料制造技術。法、美率先分別于1970年、1971年在Rapsodie、SEFOR實驗快堆內(nèi)考驗了MOX燃料組件。截止到20世紀80年代末,大多數(shù)建成的快中子堆(包括實驗、原型和驗證堆)都成功地使用了MOX燃料。
自1985年之后,有關國家為了消耗掉因計劃發(fā)展快堆MOX燃料而貯存的大量钚,不得不轉(zhuǎn)向MOX燃料在輕水堆(LWR)核電站的商業(yè)應用。1987年11月,法國第一批16個AFA型的17×17 MOX燃料組件入堆;1995年之后,每年有11批MOX燃料組件入堆。截至2004年底,全世界已累計生產(chǎn)各類MOX燃料約1840tHM。在歐洲商用PWR中輻照的MOX燃料單棒的平均燃耗達到了52GWd/t,在試驗組件中最高達到了60GWd/t。
歐洲有40余座輕水堆獲得了使用MOX燃料的許可證,其中30座反應堆裝載了MOX燃料,還有20座剛取得應用許可證或許可證正在審批程序中。日本有20多座輕水堆計劃使用MOX燃料。大部分反應堆的1/3堆芯裝載了MOX燃料組件,有些新設計的第三代反應堆可裝載50%的MOX燃料組件。日本甚至有一座反應堆被批準裝載100% MOX燃料組件。MOX燃料的利用并不改變反應堆的運行特性,雖然反應堆必須為使用MOX燃料而對設計稍加改動,例如需要更多的控制棒。對于MOX燃料裝載量超過50%的反應堆,需要進行重大設計改變。從各國發(fā)展計劃看,預計2020年后MOX燃料將在壓水堆核電站中獲得廣泛應用。
至今有4個國家,即法國、俄羅斯、日本和印度的快堆尚在運行之中。英、美和德國都曾發(fā)展過快堆和快堆MOX燃料,但后來有關設施先后關閉。近年來快堆MOX燃料又在俄羅斯、法國、比利時、日本、印度等國得到了快速發(fā)展,法國和日本的快堆重新啟動運行,俄羅斯已決定在商業(yè)快堆中循環(huán)利用钚。美國啟動了先進嬗變快堆(ABR)和相關嬗變MOX燃料的研究。全世界有20多個快中子堆裝載了MOX燃料。
國外MOX燃料廠一般都經(jīng)歷了從小型實驗室逐漸過渡到中間試驗廠、擴大工廠、大規(guī)模工廠等幾個不同發(fā)展階段。截至2006年,全世界共建造了約24座MOX燃料廠,其中輕水堆MOX燃料廠和快堆MOX燃料廠各12座。不包括德國已關閉的兩座MOX燃料廠,共有12座MOX燃料廠取得了生產(chǎn)許可證。
法國:最早將MOX燃料用于壓水堆和快堆
法國是最早將MOX燃料用于壓水堆和快堆的國家之一。早在1962年,法國CFCa燃料工廠就開始小規(guī)模研制快堆MOX燃料,先后建造了兩條FBR-MOX燃料研制生產(chǎn)線。1985年率先開發(fā)快堆,但由于技術難度大,問題不斷,1998年停止大規(guī)模開發(fā)。1985年法國電力公司(EDF)為了在其總裝機容量為900萬千瓦的PWR核電站中裝載MOX燃料,將一條FBR-MOX燃料生產(chǎn)線改造成產(chǎn)量為15噸/年的PWR-MOX燃料芯塊和單棒生產(chǎn)線,并于1990年投產(chǎn)。輕水堆MOX燃料組件的組裝要在比利時與法國邊境的FBFC國際燃料工廠或法國Marcoule的MELOX燃料工廠進行。1987年,第一批16個AFA型的17×17 MOX燃料組件入堆輻照。1988~1989年又裝入5批共計80個MOX組件。1990~1993年,每年都裝入80個MOX組件。1995年之后,每年MOX燃料組件供應量增加至11批。
法國還耗資10億歐元,于1991年開始建設所謂第二代的120噸/年MELOX燃料工廠,1995年建成投產(chǎn)。與其它MOX燃料廠不同的是,MELOX廠采用已在CFCa、FBFC廠證明成熟可靠的工藝技術,但對富钚顆粒尺寸和其中钚含量控制要求更加嚴格;增加了碎屑、粉末和芯塊廢物的回收利用設施;自動化程度非常高,可使用老钚或高燃耗降質(zhì)钚,可生產(chǎn)高钚含量的輕水堆MOX燃料,操作人員的個人劑量降至最低,且實際產(chǎn)量提高至135~150噸/年。
據(jù)報道,截至1994年,法國累計生產(chǎn)500多噸MOX燃料;到2004年,法國MELOX和COGEMA Cadarache 工廠已累計將26tHM钚用于制造約1230 tHM MOX燃料。2003年EDF公司申請放松對其使用MOX燃料的某些限制條件,以便通過增加LWR-MOX燃料的钚含量(由7.08%增加到8.65%)和提高燃耗水平來處置不斷增加的庫存钚。截至2010年,法國共有22個反應堆裝載了MOX燃料。到2012年底,法國已累計有5900個MOX燃料組件在39個輕水堆核電站中使用。
法國堅持閉式核燃料循環(huán),在后處理和MOX燃料使用實踐方面積累了成熟的經(jīng)驗。截至2012年,將每年產(chǎn)生的約1200噸乏燃料全部進行后處理,分離得到的約12噸钚被用于制造MOX燃料在22座輕水堆核電站中再循環(huán)利用。從7個UO2乏燃料組件提取的钚可用于制造1個輕水堆MOX組件。法國10%的核電來自于MOX燃料;每年卸除約140~200噸MOX乏燃料存起來,以備未來第四代快堆對钚的需求。
2007年開工、2010和2011年兩度宣布推遲完工的歐洲首座壓水堆EPR核電站將于2016年在法國建成投入運行。EPR堆芯將采用均勻布置的MOX燃料,設計PuO2含量為10%,單一钚含量將簡化MOX燃料的制造,增加堆芯穩(wěn)定性和均勻性,增強堆芯管理靈活性。
法國認為未來核能要實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展,必須進行鈾和钚的多次再循環(huán)、次錒系元素的再循環(huán)和推進快堆核能系統(tǒng)的應用。只有這樣,才能避免對濃縮鈾的需求依賴,實現(xiàn)鈾的充分利用和钚的有效燃燒,并徹底改進廢物管理。ASTRID先進示范快堆早期將使用MOX燃料,將來可能使用碳化物燃料和金屬燃料。
美國:MOX燃料的起起落落
美國在20世紀70年代初建成了處理能力為1500噸/年的商用后處理廠和5個小規(guī)模、總產(chǎn)能為50~70噸/年的MOX燃料制造廠,但基于卡特政府當時提出的核不擴散政策,美國于1977年決定采用“一次通過”(乏燃料經(jīng)簡單處理后直接進入地質(zhì)處置)循環(huán)方式,該后處理廠后來被無限期關閉并最終被拆除,MOX燃料生產(chǎn)也被迫停止。
根據(jù)《美國钚平衡1944~2009》報告,美國目前擁有钚總量為95.4噸,現(xiàn)有7萬噸民用乏燃料存在核電廠址中,為未來深層地質(zhì)處置高放廢物帶來很大壓力。以目前在役核電站計算還將產(chǎn)生約12萬噸乏燃料。
2005年美國能源部發(fā)布了先進燃料循環(huán)倡議(AFCI)發(fā)展規(guī)劃,目前至2050年,美國的核燃料再循環(huán)屬于“過渡”階段,其主要任務是針對美國核電站運行幾十年已經(jīng)積累的大量乏燃料的情況,開發(fā)新型后處理和焚燒快堆技術,消耗從輕水堆乏燃料中分離出的钚和次錒系元素。在2050年之后,美國核燃料再循環(huán)將進入“可持續(xù)”階段,將利用后處理分離產(chǎn)生的堆后鈾或貧化鈾進行燃料增殖,以確保核能可持續(xù)發(fā)展。
2006年2月,美國小布什政府提出了“全球核能伙伴(GNEP)”倡議,否定了卡特政府的“一次通過”核燃料循環(huán)政策,恢復包括后處理廠和MOX燃料制造廠在內(nèi)的核燃料閉式循環(huán)方案,計劃于2020年左右建成具有防止核擴散功能的2500噸/年后處理廠,2016年左右建成處理武器钚的MOX燃料廠(MFFF)。2006年,美國制定了未來20年的嬗變?nèi)剂涎芯坑媱潱═FC)目標:完成可應用于快中子焚燒堆(FBR)、包括全部錒系元素的嬗變?nèi)剂虾桶屑某跏技夹g規(guī)范,形成閉式燃料循環(huán),以在未來核能發(fā)展中保持競爭優(yōu)勢。按規(guī)范制造嬗變?nèi)剂虾桶屑ㄟ^堆內(nèi)輻照試驗,開展先進模型和模擬研究,在可預測和可接受的正常運行和瞬態(tài)條件下進行示范驗證。
此外,美國與俄羅斯達成一份钚管理與處置協(xié)議,在建成和運行必要的設施之后,2018年之前將處理各自34噸武器钚。2005年3月31日,美國核管會(NRC)批準在商用反應堆首次采用MOX燃料運行成功后,在薩瓦納河場區(qū)投資建造一座年產(chǎn)70噸MOX燃料的MFFF廠,用以處置其34噸武器拆卸钚,計劃每年消耗钚約3.5噸。該廠于2010年開工建設,實際投資48億美元,計劃2016年建成,2018年開始投產(chǎn)。
2005年5月,美國用140公斤武器钚在法國幫助下制成4個輕水堆MOX燃料組件,之后在美國卡托巴核電廠進行輻照。2008年5月輻照兩個18個月?lián)Q料周期后檢驗發(fā)現(xiàn),MOX燃料組件的導向管變長值超過了法國Areva的驗收標準,但低于美國NRC的標準,目前已經(jīng)卸出反應堆。研發(fā)過程并不是一帆風順,最終確定MOX燃料的核電站用戶仍然進展不大。
2012年5月,NRC自1979年三里島事故30多年后首次批準了建造兩個AP1000核電機組,計劃分別于2016、2017年投入運行。AP1000核電站50%堆芯可裝載MOX燃料組件。
考慮到未來對核能的需求、目前高放廢物的管理和處置壓力以及核能系統(tǒng)的安全性等因素,美國目前正在積極推進快堆和先進核燃料循環(huán)技術的研發(fā)。
俄羅斯:一直未停止MOX燃料研究
俄羅斯在20世紀50年代開始研究钚作為脈沖堆的燃料。20世紀70年代建成了3個FBR-MOX燃料制造廠,它們是:Granat、Paket(芯塊法)和RIAR(振動密實法)。即使在20世紀80年代的發(fā)展低潮時期,俄羅斯也一直沒有停止快堆和MOX燃料的研究。
目前,俄羅斯已有1座BOR-60試驗快堆和1座BN-600原型快堆在運行,BN-800將于2014年建成,設計使用MOX燃料,用于示范閉式燃料循環(huán)和武器钚的處置再利用。俄羅斯正在建設一座30噸/年MOX燃料的DEMOX中試廠,預計2014年建成投產(chǎn),采用直接混合工藝(COCA)為BN-800快堆生產(chǎn)供應MOX燃料。BN-1200快堆計劃2020年建成,設計使用(U,Pu)N和MOX燃料,最終促進閉式燃料循環(huán)并明顯改進快堆經(jīng)濟性。
日本:遇阻而方向不變
日本從1966年開始研制MOX燃料。在快堆商業(yè)化推遲的情況下,日本于20世紀70年代推出了“钚熱利用計劃”,致力于發(fā)展MOX燃料。1972年建造了含有兩條MOX燃料生產(chǎn)線的工廠。根據(jù)日本與美國達成的后處理交涉,為了防止核擴散,日本后處理廠尾端不能單獨分離钚,只能采用鈾、钚不分離工藝,即將硝酸鈾酰和硝酸钚溶液進行混合萃取和混合轉(zhuǎn)化。1980年,日本將40公斤钚溶解成硝酸钚,并與硝酸鈾酰按1:1比例進行混合后,采用微波脫銷工藝制得(U0.5Pu0.5)O2固溶體粉末,再制造成先進熱中子堆“普賢”(ATR)用的MOX燃料元件。
1988年,日本又投資320億日元建成了一條全自動化的5噸/年PFPF燃料工廠,其MOX燃料生產(chǎn)能力足以供應Joyo和Monju兩個快堆。
從1993年開始,日本電力公司計劃將其乏燃料運往英國或法國進行后處理,并委托英國或法國將分離钚制成MOX燃料,運回日本反應堆內(nèi)循環(huán)利用。1993年7月,日本用12個運輸容器裝載24個快堆MOX組件,從法國運回國內(nèi)文殊快堆。1995年12月,文殊快堆發(fā)生二回路鈉泄漏事故而中斷運行,2003年1月運行許可證被吊銷。文殊快堆重啟受阻推延了日本快堆的開發(fā)。1997年,日本規(guī)劃到2010年將有16~18個反應堆使用MOX燃料。
日本計劃1998年之后其乏燃料將貯存在國內(nèi),待其六個所800噸/年后處理廠和130噸/年MOX燃料廠建成之后,自行進行乏燃料后處理和MOX燃料制造。但日本后處理廠和MOX燃料廠的建設和調(diào)試進度一再推延,其不得不繼續(xù)從歐洲訂購MOX燃料組件。2010年8月,又從法國運回32個輕水堆MOX組件。2013年4月,日本從法國運回10噸輕水堆MOX燃料組件。
日本六個所后處理廠從1985年開始籌備,費時20多年,2006年3月進行熱試,耗資200多億美元,但在熱試過程中出現(xiàn)了各種問題,運行時間推延至2013年10月。2004年日本決定投資1200億日元建造一座年產(chǎn)130噸MOX燃料的JMOX工廠,但因廠房抗震等級設計更改、新增固體廢物的回收利用設施及申請追加投資預算,開工建設推遲至2009年,預計2015年6月建成投產(chǎn),工程造價高達1900億日元(24億美元)。
印度:MOX燃料工廠建造中
印度于1994年在Tarapur建造了一座18噸/年BWR-MOX燃料工廠(AFFF)。印度一直堅持發(fā)展快堆和MOX燃料,1985年建成了印度實驗快堆(FBTR),2002年決定建造一座500MWe原型快堆(PFBR),原計劃2010年建成,實際將推延至2014年建成。
為此,印度幾年前就開始建造一座100噸/年快堆MOX燃料工廠,以便為2020年前計劃建造運行的5座快堆電站提供MOX燃料。